L’origine du village remonterait à l’installation d’un romain nommé Quintillus qui se bâtit une villa sur la route entre Nîmes et le Larzac.
Le nom se transmit durant presque deux millénaires pour devenir Quintillargues, puis au 11ème siècle Sainte Croix de Quintillargues après la construction d’une église romane dans le village.

L’église de l'Exaltation-de-la-Sainte-Croix, construite au 11ème siècle est une église romane inscrite au titre des monuments historiques.
Construite en pierres de taille, l’église fût rehaussée et fortifiée durant la guerre de cent ans (1337 à 1453) par un étage constitué de moellons et doté de deux échauguettes (petite construction permettant d’accueillir un guetteur).
L’église et les maisons de pierre l’entourant gardent les traces du passé médiéval du village.

Après la première guerre mondiale, des hommes vinrent du piémont italien alors très pauvre pour trouver du travail dans la région.
Ils s’installèrent alors à Sainte Croix de Quintillargues pour devenir charbonniers en exploitant les  chênes verts de la région.

Ces carbonari (charbonniers) ou boscatieri (hommes des bois) italiens vécurent durant plusieurs générations de façon nomade dans les forêts alentours en construisant des cabanes de pierres sèches dans les zones de charbonnage.
Les charbonniers y construisaient des meules de bois recouvertes de terre ou le bois calcinait lentement sous étroite surveillance durant des jours.